在环球科考的近5年间，达尔文的许多考察活动是采集岩石、矿物以及化石标本，进行地质观察与记录。

由于他对地质标本的编号和记录非常翔实严谨，直到现在，他的这些标本和野外笔记（保存在剑桥大学），还是十分有用和珍贵的地质资料。也就是说，达尔文在成为生物学家之前，主要身份是地质学家。事实上，在达尔文环球考察回来后的很长一段时间内，他本人也是以地质学家的身份自况的。由于在地质学方面的杰出贡献，环球科考归来不久，他即应邀加入伦敦地质学会并很快被选为学会理事——这在当时科学界是非常崇高的学术地位，因为那时伦敦地质学会汇聚了一批声名显赫的学术大咖，包括莱尔、塞奇威克、默奇森、巴克兰、帕金森等。