顾拜旦曾极力提倡“更快、更高、更强”的奥林匹克精神。

1896年至1925年任国际奥委会主席，他终生倡导奥林匹克精神，被誉为“现代奥林匹克之父”。

1892年12月25日，法国田协在巴黎索邦大学举行成立5周年纪念大会，顾拜旦首次在大会演讲中发表了“复兴奥林匹克运动”的口号，正式提出恢复和创办现代奥运会的想法。

1893年，在顾拜旦的推动下，在巴黎召开了“恢复奥林匹克运动代表大会”。来自12个欧美国家的代表们一致通过了恢复奥林匹克运动的宪章，确定了现代奥运会的宗旨。这次会议还决定于1896年4月在奥林匹克运动发详地希腊举行第一届现代奥运会，以后则按照古希腊传统每4年举行一次。

1894年6月23日，国际奥林匹克委员会成立，当时著名希腊文学家维凯拉斯 (Demetrius Vikelas) 担任首任国际奥委会主席，顾拜旦当选为秘书长。

1896年4月5日，第一届奥运会在希腊雅典举行。开幕式上，希腊国王乔治高度赞扬了顾拜旦的贡献。雅典奥运会后，维凯拉斯辞去奥委会主席职务，顾拜旦当选第二任国际奥委会主席。

1912年在瑞典斯德哥尔摩举行的第5届奥运会上。顾拜旦针对当时体育竞赛中的一些弊端，发表了著名的诗作《体育颂》，获得了本届奥运会文艺比赛的金质奖章。

1913年，顾拜旦为国际奥委会设计了会徽、会旗。会旗图案白底、无边、上面有蓝、黄、黑、绿、红5个环环相扣的彩色圆环，象征着5大洲团结以及全世界运动员以公正比赛和友好精神相聚在奥林匹克运动会。此外，他还倡议燃放奥林匹克火焰、设立奥林匹克杯等。在确定奥林匹克运动会口号的问题上，顾拜旦最初觉得应以“团结、友好、和平”的口号来指导比赛。后来，他的一个朋友狄东神甫提出了“更快、更高、更强”的口号，得到顾拜旦的赞赏，认为它体现了人类永远向上、不断进取的伟大精神，以后便倡议它作为国际奥林匹克运动会的口号。

1925年顾拜旦辞去了国际奥委会主席的职务。在他任职期间（1896年至1925年），国际奥委会成员由14个增加到40个，并先后成立了20多个国际专项运动联合会。他卸任后被终身聘为国际奥委会名誉主席。

1937年9月2日，顾拜旦在瑞士日内瓦去世，随后被安葬在国际奥委会总部所在地瑞士洛桑。按照他的遗嘱，他的心脏安葬在奥林匹克运动发源地——希腊奥林匹亚的科罗努斯山下。顾拜旦不但是一个杰出的国际体育活动家，而且还是一个卓有成就的教育学家、历史学家。他一生著有《1870年后的法国史》、《教育制度的改革》、《英国教育学》、《运动的指导原理》、《运动心理之理想》、《体育颂》等著作。其中，最有名的是他在1912年斯德哥尔摩奥运会期间发表的《体育颂》，并因此而获得该届奥运会金质奖章。在法国，有以顾拜旦命名的街道、体育场馆。法国国家奥委会总部就设在皮埃尔·德·顾拜旦大街1号。在法国国家奥委会的大厅里，矗立着顾拜旦的铜像。

1999年12月17日，他获得由《奥林匹克杂志》评选的“世纪体育领导人”称号。