1949年秋，中华人民共和国成立在即，李四光被邀请担任政协委员，然而做好回国准备时却被伦敦的朋友（凌叔华、陈源夫妇）告知，国民党政府驻英大使已接到密令，要其公开发表声明拒绝接受政协委员职务，否则将被扣留。

李四光当机立断，只身离开伦敦来到法国。两星期之后，夫妇二人在巴塞尔买了从意大利开往香港的船票，于1949年12月启程秘密回国，直到1950年5月6日，李四光终于到了北京。1950年5月，出任中国科学院副院长、中国地质工作计划指导员会主任、中华全国自然科学专门学会联合会**。1951年4月，当选为世界科学工作者协会执行委员会***；同年8月，中国长春地质专科学校、山东大学地质矿产学系、东北工学院地质学系和物理学系合并为东北地质学院（后名长春地质学院，现为吉林大学地学部），李四光担任首任院长。1952年，李四光再次应邀回到中国科学院地质研究所工作；同年9月，任中华人民共和国地质部部长。1955年，被选聘为中国科学院学部委员（后改称院士）。1956年2月，成立地质力学研究室，兼室主任；1958年，室改成所，兼任所长。1958年6月，被苏联科学院授予外籍院士；同年8月，任中国科学院原子能委员会主任；同年9月，任中国科学技术协会**；同年12月，经何长工、张劲夫介绍，加入中国***。20世纪60年代以后，李四光因过度劳累身体越来越差，还是以巨大的热情和精力投入到地震预测、预报以及地热的利用等工作中去。1969年4月，被选为中国***第九届中央委员会委员。1970年8月，任国务院科教组组长。1971年4月29日，李四光因病逝世，享年82岁。